Ο Πιττάκης έγινε μέλος της Φιλικής Εταιρείας προσδοκώντας να έρθει μια ώρα αρχύτερα του λυτρωμού η ώρα. Η επανάσταση δεν άργησε να ξεκινήσει, ενώ το μικρό αγόρι είχε γίνει πια παλληκάρι και μαζί με τους άλλους Έλληνες επαναστάτες χτυπούσε τους τούρκους. Ο Κυριάκος Πιττάκης ήταν στο σώμα του Οδυσσέα Ανδρούτσου όταν πολιορκούσαν οι Έλληνες την Ακρόπολη των Αθηνών στις αρχές της επανάστασης του 1821. Οι σφαίρες περνούσαν ξυστά από τα κεφάλια των επαναστατών ή εξοστρακίζονταν πάνω στα μάρμαρα της Ακρόπολης. Οι τούρκοι είχαν πολλές προμήθειες και δεν παραδίδονταν, όμως η πολιορκία κράτησε για μεγάλο διάστημα χωρίς κανένας από τις δυο πλευρές να υποχωρεί. Μην έχοντας άλλο μολύβι για τα όπλα τους οι τούρκοι, άρχισαν να βγάζουν από τους αρχαίους κίονες τα μολυβδοσφραγίσματα που ένωναν τους σπονδύλους μεταξύ τους. Μόλις είδε αυτή την εικόνα ο Πιττάκης τρελάθηκε! Αυτοί οι απολίτιστοι ασιάτες κατέστρεφαν ένα από τα σπουδαιότερα μνημεία της οικουμένης.
Μετέφερε στον Οδυσσέα Ανδρούτσο την σκηνή που αντίκρισε και πρότεινε κάτι ανήκουστο σε εμπόλεμη περίοδο, δηλαδή να δίνουν οι ίδιοι τα βόλια στους τούρκους, αρκεί αυτοί να μην καταστρέφουν τα μνημεία. Η πρόταση του έκανε τον γύρω του Ελληνικού στρατοπέδου και αν και ακουγόταν τρελή, το να δίνεις σφαίρες σου στους εχθρούς σου, οι Έλληνες κατάλαβαν πως αυτό το μνημείο ήταν πολύ σημαντικότερο από τις θνητές ζωές τους και ότι γι’ αυτές εδώ τις «πέτρες» -όπως τις έλεγαν- έκαναν την επανάσταση. Με αυτόν τον τρόπο σώθηκαν από βέβαιη καταστροφή τα μνημεία της Ακρόπολης.
Το 1824 ο Πιττάκης πήγε στην Κέρκυρα στα αγγλοκρατούμενα τότε Επτάνησα για να σπουδάσει ιατρική στην Ιόνιο Ακαδημία. Είχε την τύχη να έχει για διδάσκαλό του τον Ιωάννη Παλαμά, πρόγονο του εθνικού μας ποιητή Κωνσταντίνου Παλαμά. Ο Πιττάκης αν και δεν σπούδασε αρχαιολογία ούτε ιστορία, παρ’ όλα αυτά είχε έφεση σε αυτές τις επιστήμες. Τις πρώτες γνώσεις αρχαιολογίας τις πήρε κοντά στον Γάλλο πρόξενο των Αθηνών Φωβέλ.
Τα χρόνια πέρασαν και ένα τμήμα της Ελληνικής γης ανέπνευσε επιτέλους μετά από 400 χρόνια σκλαβιάς τον γλυκό και καθαρό αέρα της λευτεριάς. Το 1833 ίδρυσε την «Εν Αθήναις Αρχαιολογική Εταιρεία» και διετέλεσε αντιπρόεδρος και γραμματέας για μεγάλο χρονικό διάστημα. Το 1836 διορίστηκε έφορος αρχαιοτήτων του νεοσύστατου Ελληνικού κράτους και το 1837 μαζί με άλλους ίδρυσε με εφημερίδα με τίτλο «Αρχαιολογική Εφημερίς» που συντάσσονταν εξ’ ολοκλήρου από τον ίδιο με διάφορα αρχαιολογικά νέα, όπως ανακαλύψεις αρχαιοτήτων και την ιστορία τους.
Τον Μάιο του 1837 ανέλαβε υπεύθυνος ανασκαφών και αναστηλώσεων της Ακρόπολης. Αναλαμβάνοντας από την αρχή αυτό το δύσκολο έργο μιας και η Ακρόπολη ήταν ένας ανοιχτός ερειπιώνας, μια χαίνουσα πληγή στην καρδιά της Αθήνας. Παρά τις δυσκολίες καθάρισε τα χώματα και τα σπασμένα μέλη των ναών από τα προπύλαια μέχρι και τον Παρθενώνα. Το 1836 κατεδάφισε το μεσαιωνικό παλάτι που υπήρχε στα προπύλαια και τους φράγκικους θόλους από την Πινακοθήκη (αρχαίο κτίσμα της Ακρόπολης κοντά στα προπύλαια). Το 1842-43 απομάκρυνε τα μπάζα και τα υπολείμματα του τζαμιού του 1687 που υπήρχαν στο εσωτερικό του Παρθενώνα.
Ο Πιττάκης πέθανε στις 23/10/1863 σε ηλικία 65 ετών, αφήνοντας πίσω του ένα σπουδαίο έργο σε μια από τις δυσκολότερες περιόδους για τον Ελληνισμό. Υπήρξε ένας πρωτοπόρος σκαπανεύς της Ελληνικής αρχαιολογίας, αναδεικνύοντας με την σκαπάνη του πολλές αρχαιότητες και αναστηλώνοντας τα μνημεία της Ακρόπολης που είναι η κορωνίδα του παναθρώπινου πολιτισμού.